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化学院王磊教授团队在电催化固氮领域取得重要进展
作者:刘康  来源:化学院  编辑:李鲲鹏   点击:[] 日期:2020年09月10日

作为制造肥料,炸药,药物,燃料等的原料,NH3在农业生产,化学和制药以及国防安全中起着不可替代的作用。目前,NH3传统的生产方法主要采用Haber-Bosch技术,然而在此过程中除了产生NH3外,还会产生大量的CO2,加剧温室效应。除了高温和高压的技术要求外,还需要大量的能量输入。近年来N2的电化学还原(NRR)由于其简单,可持续性,高能量转换效率和避免使用昂贵的试剂等优点而受到青睐。为了实现NRR的高活性和出色的稳定性,迄今为止已经开发了多种改善电催化剂性能的方法,包括元素掺杂,缺陷,控制晶相和表面改性等。然而,尚未报道关于电催化剂晶面与NRR活性之间关系的系统研究。

近日,澳门赌钱官网王磊、赖建平教授在国际知名期刊Advanced Energy Materials(影响因子25.245)上发表了题为“Exposure of Definite Palladium Facets Boosts Electrocatalytic Nitrogen Fixation at Low Overpotential”的研究论文,深入探究了暴露的晶面对电催化氮还原的影响。包括主要暴露(100)晶面的Pd立方体,暴露(111)晶面的Pd八面体和暴露(110)晶面的Pd菱形十二面体。(图1a, 1c, 1d)。

图1 (a) Pd立方体的TEM图像,(b) HRTEM图像,(c) Pd八面体的TEM图像,(d) Pd菱形十二面体的TEM图像。

实验数据表明,Pd立方体在0 Vvs.RHE时具有最高的催化活性,达到24.3 μg mg-1cath-1(4.86 μg h-1cm-2)的NH3产率,对应的法拉第效率FE值为36.6%,分别是Pd八面体和Pd菱形十二面体的2.7倍和5.3倍。同时,它也是目前所报道的在低过电位下实现高活性的最佳催化材料之一。相比其他报道的催化剂而言,实现了巨大进步。理论计算进一步表明,Pd(100)比其它晶面不仅显示出较低的*NNH能垒,而且从*NH3生成NH3的过程也具有相对最低的能垒,这也是整个过程的速率确定步骤,从而决定了在低过电势下Pd立方体具有最出色的NRR性能。这项研究为开发高活性的新型NRR电催化剂开辟一条新的途径。

澳门赌钱官网王磊教授和赖建平教授为论文的共同通讯作者,硕士生赵欢和张丹为共同第一作者。这项工作得到了国家自然科学基金面上项目,山东省自然科学杰出青年基金,山东省高校青年创新基金和山东省泰山学者计划的支持。

(撰稿:刘康;审核:杨小明)

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